Materiais semicondutores do grupo IV-VI são estudados já há algum tempo não só pela possibilidade de sua utilização em aplicações tecnológicas, como também pelas suas propriedades físicas peculiares. Camadas epitaxiais de chalcogenetos de chumbo crescidas por epitaxia por feixe molecular (MBE – Molecular Beam Epitaxy) tem sido investigadas desde de 1970, para a fabricação de dispositivos optoeletrônicos que operam na região do infravermelho, como detectores [1,2] e diodos laser [3-6]. Mais recentemente, nanocristais de PbSe foram usados para produzir transistores de efeito de campo [7].
Semicondutores magnéticos diluídos do grupo IV-VI tem atraído muita atenção nos últimos anos [8]. Nos compostos PbTe, PbSe e PbS o elemento do grupo IV tem sido normalmente substituído por Mn2+ ou Eu2+. Nesses materiais, a incorporação dos íons magnéticos causa um contínuo aumento do gap de energia em função da composição x da liga. Isso permite que essas ligas, principalmente Pb1-xEuxTe [9] e Pb1-xEuxSe [10], sejam utilizadas em aplicações na região do infravermelho, com a vantagem de poder ter o comprimento de onda de trabalho continuamente sintonizável. Além disso, esses compostos são atraentes também devido à interação de troca entre os portadores livres nas bandas de condução e valência e os momentos magnéticos localizados [11]. Até bem pouco tempo a descrição dessas interações nos compostos IV-VI era bastante obscura, com indicações de efeitos de troca muito pequenos para elétrons em Pb1-xMnxTe [12-14] e Pb1-xMnxS [15,16]. Apesar disso, medidas de magnéto-óptica [14] mostraram que o efeito da interação de troca sobre o fator giromagnético, g, dos buracos é muito maior do que para os elétrons.
Uma das principais características dos SMD do grupo IV-VI, de grande importância para o desenvolvimento da spintrônica, é a observação de ordenamento ferromagnético como por exemplo no Sn1-xMnxTe [17], no Ge1-xMnxTe [18] e no PbGeMnTe [19]. Mais recentemente foi observado também a transição de fase paramagnética-ferromagnética induzida pela presença de portadores livres no Pb1-x-ySnxMnyTe (x ≈ 0.7, y ≈ 0.03) [20].
Os semicondutores IV-VI apresentam ainda outras vantagens quando comparados com outros semicondutores. O processo de fabricação de tais estruturas é bastante conhecido. O crescimento, realizado por MBE, permite obter interfaces abruptas na escala de uma camada atômica. Também é possível produzir-se um gás bidimensional de elétrons de grande qualidade. Ao contrário do que acontece com os semicondutores III-V, nos IV-VI é possível controlar independentemente a concentração de portadores e a concentração de íons magnéticos. A concentração de portadores é obtida pela introdução de impurezas (Bi) ou pelo desvio da estequiometria durante o crescimento. Por outro lado, os íons magnéticos Eu2+ se comportam como impurezas neutras. O telureto de chumbo é um semicondutor de gap estreito (Eg=0.19 eV a 4.2 K), que possui uma pequena massa efetiva, um fator de Landé g bastante elevado e uma grande constante de acoplamento spin-órbita do tipo Rashba. Esta última dá origem a uma quebra de degenerescência dos níveis de spin, a campo magnético nulo, em um poço quântico, que aumenta com a assimetria da estrutura e com a redução da largura do poço [21]. A separação, em energia, dos dois estados de spin é da ordem de alguns meV, ou seja, pelo menos uma ordem de grandeza maior que para o GaAs. Finalmente, devido estar próximo de uma transição ferroelétrica a baixa temperatura, o PbTe possui uma constante dielétrica estática muito elevada (ε0~1400 para T=4.2 K). A resultante blindagem das impurezas ionizadas é diretamente responsável pela elevada mobilidade dos elétrons nas heteroestruturas de PbTe [22]. Portanto, as heteroestruturas de PbTe/PbEuTe são um sistema bastante flexível e ideal para se estudar os efeitos de localização e antilocalização, assim como o efeito Hall quântico. É possível medir simultaneamente, ou separadamente (na ausência de íons de Eu), os efeitos associados a um semicondutor magnético diluído e os associados a um semicondutor que possui um forte acoplamento spin-órbita, beneficiando-se da fraca interação elétron-elétron e de uma elevada mobilidade dos portadores.
Devido à crescente redução das dimensões dos dispositivos eletrônicos (atualmente inferiores a 100 nm) tem-se, inevitavelmente, a necessidade de se reconsiderar os mecanismos responsáveis pelo transporte dos portadores de cargas cada vez mais confinados nas nanoestruturas. Quando a dimensão física dos componentes se aproxima dos comprimentos eletrônicos característicos, tais como o comprimento de espalhamento elástico ou o comprimento de coerência de fase, o regime de condução é intensamente modificado pelo aparecimento de efeitos quânticos. O estudo desses efeitos em função de parâmetros externos, tais como densidade de portadores, temperatura ou o tipo de material utilizado torna-se indispensável para a perfeita compreensão dos mecanismos que os governam (espalhamento por impurezas, interação elétron-elétron, etc.). Assim, o objetivo dessa linha de pesquisa é estudar as propriedades de transporte a baixas temperaturas em heteroestruturas de PbTe/PbEuTe do tipo n e p.
Pretende-se inicialmente produzir e caracterizar filmes finos de PbEuTe do tipo n e p e poços quânticos de PbTe/PbEuTe com um gás de elétrons ou buracos confinado na camada de PbTe. O crescimento das amostras, através da técnica de epitaxia por feixe molecular, será realizado no Laboratório Associado de Sensores e Materiais (LAS) do Instituto Nacional de Pesquisas Espaciais em São José dos Campos, SP, Brasil. A experiência adquirida pelo grupo do INPE nos últimos 10 anos na elaboração de heteroestrururas de semicondutores IV-VI associada à utilização de técnicas de caracterização estrutural (raios-X, microscopia eletrônica, etc.) se reflete no perfeito domínio das condições de crescimento (temperatura, estequiometria, dopagem, espessura das camadas). As amostras crescidas pelo grupo estão, atualmente, entre as melhores do mundo [23]. Após o crescimento, caracterizações elétricas e magnéticas serão realizadas para determinar-se a densidade e a mobilidade dos portadores no gás bidimensional em função da temperatura. Em seguida, serão realizadas medidas de magneto-transporte em baixas temperaturas (até T=15 mK) e campos magnéticos intensos (até B=20 T). A partir das medidas de magneto-resistência pode-se obter o número de sub-bandas ocupadas e a sua natureza (de que vale elas se originam), avaliar a energia de Fermi e, estimar as massas efetivas e o fator de Landé g efetivo dos elétrons de condução assim como o livre caminho médio dos portadores.
A segunda parte desse tópico envolve a análise das medidas de magneto-transporte para se estudar a localização e/ou antilocalização. A localização fraca, que é o resultado da interferência da função de onda de um elétron com spins opostos, em uma trajetória fechada, se manifesta através de uma diminuição da condutividade da amostra. Este efeito, que requer que a função de onda eletrônica tenha coerência de fase, é destruído principalmente pela aplicação de um campo magnético. Assim, é possível obter o comprimento de coerência de fase, LΦ, através da análise da magneto-resistência negativa. Prinz et al [24] mostraram que, em filmes de 3 μm de espessura de Pb1-xEuxTe do tipo-n (x = 0 – 0.3), este comprimento é grande, LΦ~300 nm, devido à redução na intensidade da interação elétron-elétron nesses materiais, que é geralmente o principal mecanismo que limita LΦ. Eles mostraram também que a magneto-resistência negativa persiste até temperaturas da ordem de 100 K. Portanto, pretende-se aqui inicialmente estender esses resultados para filmes do tipo-p e em seguida para um gás bidimensional de elétrons confinado em poços quânticos com larguras em torno de 10 nm (a correção na resistência devido à localização fraca depende das dimensões do sistema). O estudo será realizado a baixas temperaturas, onde se espera uma saturação de LΦ, mas também a temperaturas mais elevadas onde a contribuição da magneto-resistência negativa deve desaparecer. Após a investigação da influência da dimensionalidade sobre a localização fraca no PbTe, será estudado o efeito da presença de íons magnéticos de Eu sobre esse efeito. Sabe-se que a interação de troca do tipo sp-f entre os elétrons de condução e os elétrons nos orbitais 4f dos íons de Európio (similar à interação sp-d no CdMnTe, por exemplo) é um mecanismo de relaxação do spin dos elétrons de condução através do termo –J S.s [25]. Essa relaxação dos spins eletrônicos provoca uma quebra da coerência de fase das funções de onda eletrônicas, destruindo o efeito da localização fraca. Isso dá origem à antilocalização fraca que se manifesta através de uma magneto-resistência positiva. Este fenômeno é de difícil observação, devido ao fraco acoplamento entre os elétrons de condução e os momentos magnéticos do Eu [26], que fornece uma taxa de relaxação de spin muito pequena. Para obter-se uma condição mais favorável para a observação da antilocalização fraca, pretende-se fabricar poços quânticos de Pb1-xEuxTe confinados entre barreiras de Pb1-yEuyTe (x < y) para aumentar a superposição da função de onda dos elétrons com os íons magnéticos Eu presentes no poço. As medidas serão realizadas em baixas temperaturas, já que a temperatura efetiva da função de Brillouin modificada que descreve a magnetização do sistema, é muito baixa, T0~1 K. Uma outra alternativa que deve ser explorada, é a utilização de poços quânticos do tipo-p, já que nesse caso a interação de troca entre os buracos e os íons de Eu é maior do que para os elétrons. Uma outra alternativa possível, que também deverá ser explorada, é a de se observar a antilocalização fraca associada à relaxação de spin devido ao acoplamento spin-órbita. Nos semicondutores do tipo-n existem essencialmente dois mecanismos de relaxação de spin dos elétrons de condução, ou seja, os mecanismos conhecidos como Dyakonov-Perel e Elliot-Yafet. Para o PbTe, devido à simetria de inversão da rede cristalina, o campo elétrico cristalino é nulo e o mecanismo Dyakonov-Perel resultante é desprezível. Por outro lado, o mecanismo Elliot-Yafet, bastante eficaz nos semicondutores de gap estreito, atua na relaxação de spin. Utilizando os resultados teóricos obtidos por Hasegawa e Andrada e Silva [21], pretende-se investigar a relaxação de spin em um poço quântico de PbTe confinado por barreiras de PbEuTe com concentrações de Európio diferentes em cada barreira. A interação spin-órbita aumenta com a assimetria do sistema, devido à diferença de energia de confinamento em cada interface. Espera-se dessa maneira ser possível observar-se a manifestação da antilocalização fraca, que deve se intensificar com o aumento da assimetria do sistema.
Pretende-se assim, investigar de forma sistemática a relaxação de spin em nanoestruturas de semicondutores IV-VI magnéticos diluídos e de gap estreito.
Como descrito acima, a concentração de portadores em semicondutores do grupo IV-VI pode ser obtida de duas formas independentes, através da introdução de impurezas (por exemplo, Bi), ou através do controle das condições de crescimento (estequiometria). A mobilidade desses portadores pode ser relativamente alta, mesmo em amostras que não possuem uma elevada qualidade cristalina. Isso se deve às propriedades desses materiais, primeiramente à pequena massa efetiva dos portadores, e principalmente a uma constante dielétrica elevada (ε0~1400 para T=4.2 K), ou seja, aproximadamente duas ordens de grandeza maior que a dos semicondutores III-V. Em razão dessa elevada constante dielétrica, a blindagem do potencial Coulombiano das impurezas ionizadas é bastante eficaz. O mecanismo de espalhamento dominante nesses materiais é a interação de curto alcance com as flutuações de potencial devido à liga. Essa flutuação pode ser bastante grande já que o gap de energia do PbTe (Eg=0.19 eV a 4.2 K) é muito menor do que o do EuTe (~2 eV). Por outro lado, a diferença entre os parâmetros de rede do PbTe e do EuTe é relativamente pequena (~2%), o que permite o crescimento de poços quânticos e super-redes. Além disso, utilizando-se a técnica de MBE é possível obter-se interfaces abruptas na escala de uma monocamada. Tipicamente, utiliza-se heteroestruturas de PbTe/Pb0.9Eu0.1Te, o que fornece barreiras da ordem de 0.2 eV tanto para a banda de valência como para a banda de condução. Essas características fazem dessas heteroestruturas sistemas ideais para se estudar o efeito Hall quântico.
O objetivo desse tópico é o de se estudar poços quânticos de PbTe/PbEuTe com um gás bidimensional de elétrons ou buracos localizado no poço. O crescimento das amostras, por MBE, e a sua caracterização estrutural (raios-X, microscopia eletrônica, etc) será realizado no Laboratório Associado de Sensores e Materiais do Instituto Nacional de Pesquisas Espaciais em São José dos Campos, SP, Brasil. Em seguida, serão medidas as propriedades de magneto-transporte dessas heteroestruturas. Através da análise das oscilações de Shubnikov - de Haas determinar-se-a a concentração e a mobilidade dos portadores livres assim como o tempo de espalhamento quântico. Da mesma forma, a massa efetiva e o fator giromagnético g podem ser obtidos através de medidas de ressonância ciclotrônica e ressonância de spin. é importante notar que o acoplamento spin-órbita desses materiais é muito forte, o que fornece um fator g bastante elevado fazendo com que tanto a ressonância ciclotrônica como a ressonância de spin se encontrem na região do infravermelho. Esta caracterização vai permitir estabelecer uma correlação entre os valores medidos e as condições de crescimento (estequiometria, dopagem, largura da camada de espaçamento).
Após a determinação das características principais das amostras, será investigado o efeito Hall quântico do gás de portadores. Como mencionado acima, nesses materiais, a constante dielétrica é muito grande, o que permite ter um gás bidimensional de portadores com uma mobilidade relativamente elevada e onde, a priori, a interação Coulombiana entre os portadores pode ser desprezada. Isto pode ser verificado através da comparação entre o gap de spin obtido através de medidas de transporte com o obtido através de ressonância de spin. Segundo a teoria de Kohn [27], a ressonância de spin é sensível às excitações neutras, enquanto que as medidas de transporte são sensíveis às excitações carregadas [28]. Se a energia de Coulomb é desprezível, pode-se esperar que as excitações neutras e as carregadas tenham a mesma energia. Esse sistema pode ainda ser considerado como um sistema modelo para se verificar as predições de Ando e Uemura [29], que propuseram que, na presença de um potencial de interação de curta distância, a largura dos níveis de Landau é proporcional à raiz quadrada do campo magnético aplicado. Sem as complicações ligadas à predominância da energia de Coulomb, sempre presentes nos semicondutores III-V, este sistema pode ser utilizado para se estudar as condições necessárias para a aparição dos gaps de spin. Pode-se ainda esperar que a ausência da interação entre os portadores implicaria na total ausência do efeito Hall quântico fracionário.
Adicionando-se uma pequena quantidade de Mn no poço quântico pode-se induzir um efeito Zeeman gigante e assim estudar o efeito Hall quântico nas condições em que a energia de Zeeman pode ser várias vezes maior que a energia ciclotrônica [30]. Da mesma forma, estudando-se uma heterojunção ou um poço quântico assimétrico, pode-se quebrar a simetria espacial na direção de crescimento e assim, possivelmente observar a aparição de um gap de spin mesmo a campo magnético nulo (efeito Rashba). Esse efeito deve manifestar-se através de um batimento nas oscilações de Shubnikov - de Haas e através da possível observação de efeitos de antilocalização nas medidas de resistência elétrica em baixos campos magnéticos.
Resultados preliminares foram obtidos onde o efeito Hall quântico inteiro foi observado em um poço de PbTe/PbEuTe de 10 nm de largura, crescido sobre um substrato de BaF2, sem a presença de condução paralela em outra camada do sistema que não o poço [31].
A investigação de estruturas de multicamadas compostas de camadas magnéticas e não-magnéticas é atualmente um dos campos de maior interesse na pesquisa do magnetismo. De particular importância podemos citar o estudo da interação de troca entre camadas, a dependência com a espessura das camadas da anisotropia magnética e da temperatura de transição magnética, e a magneto-resistência dessas estruturas. Embora a maior parte das pesquisas se concentre em sistemas metálicos, tais como Co-Cu, existe também um considerável interesse no estudo de estruturas magnéticas constituídas de camadas semicondutoras. Em particular, o uso de semicondutores magnéticos, já bem conhecidos, parece ser uma escolha natural para se produzir tais estruturas magnéticas.
As estruturas semicondutoras magnéticas mais investigadas atualmente são as super-redes de EuTe/PbTe crescidas por MBE [32-36]. Medidas de difração de neutrons nessas estruturas demonstraram a presença de picos satélites ao pico principal de difração magnética indicando a existência de interação de troca entre as camadas antiferromagnéticas de EuTe através das camadas diamagnéticas de PbTe. Determinou-se que o acoplamento medido entre as camadas é de longo alcance persistindo até uma separação média entre as camadas magnéticas da ordem de 50 Å.
Outras super-redes magnéticas semicondutoras também tem sido estudadas, tais como: EuS/PbS [37,38] onde EuS é um semicondutor ferromagnético enquanto PbS é diamagnético; e Sn1-xMnxTe/SnTe onde o composto semimagnético Sn1-xMnxTe é ferromagnético [39].
O objetivo desse tópico é investigar as propriedades elétricas e magnéticas de super-redes do tipo EuTe/PbTe com especial ênfase nas medidas magnéticas em altos campos para tentar determinar o campo magnético onde ocorre o seu ordenamento ferromagnético. Em seguida estudaremos as super-redes EuTe/SnTe, para as quais ainda não existem resultados na literatura. Espera-se que nessas super-redes seja possível evidenciar a interação magnética entre as camadas de EuTe via interação RKKY, já que nesses sistemas a concentração de portadores livres é suficientemente alta para a sua observação.